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    稀土離子的紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光在紫外殺菌、癌癥治療、光化學(xué)反應(yīng)和空間科學(xué)等前沿領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。通常，稀土紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光是在980 nm近紅外激光激發(fā)下，通過Yb3+到Tm3+的四光子或五光子能量傳遞上轉(zhuǎn)換過程實現(xiàn)。與Tm3+相比，Er3+可以通過Yb3+到Er3+的三光子能量傳遞過程獲得紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光（4G11/2 → 4I15/2: ~380 nm），因此具有更高的理論發(fā)光效率。然而，由于Er3+的能級稠密，容易發(fā)生交叉弛豫，而且還存在Er3+到Y(jié)b3+的能量反傳遞和Yb3+的能量遷移過程，從而引起無輻射弛豫能量損失，因此，Er3+通常很難在4G11/2能級獲得有效的電子布居來實現(xiàn)高效紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光。

圖1 Yb3+/Er3+共摻零維Rb3InCl6反常強紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光：晶體結(jié)構(gòu)示意圖與上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜。

　　近日，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所/閩都創(chuàng)新實驗室陳學(xué)元團隊鄭偉和黃萍研究員在Yb3+/Er3+共摻零維Rb3InCl6中首次觀測到Er3+在384 nm的反常強紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光（圖1）。由于Rb3InCl6: Yb3+/Er3+稀土離子的間距大（>7.14 ?），Yb3+的長程能量遷移受到了抑制，使得激發(fā)光能量被限制在[YbCl6]3?和[ErCl6]3?八面體短程范圍。這種Yb3+/Er3+的限域能量傳遞與Rb3InCl6的低聲子能量（<282 cm?1）有利于Er3+的4G11/2能級電子布居，從而產(chǎn)生Er3+在384 nm（4G11/2 → 4I15/2）的反常強紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光。在60 W cm?2的980 nm激光激發(fā)下，其紫外/綠光上轉(zhuǎn)換發(fā)射強度比值（0.864）顯著高于NaYF4: Yb3+/Er3+（<0.1）等經(jīng)典上轉(zhuǎn)換材料，紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光量子產(chǎn)率（0.12%）也明顯優(yōu)于NaYF4: Yb3+/Er3+（0.04%）。團隊還結(jié)合理論計算，利用受限能量遷移模型對比分析了Rb3InCl6與NaYF4摻雜體系中Yb3+的能量遷移速率，通過擬合不同Yb3+摻雜濃度的熒光衰減曲線，發(fā)現(xiàn)Rb3InCl6: Yb3+中Yb3+的能量遷移速率比NaYF4: Yb3+慢一個數(shù)量級（圖2），進(jìn)一步確認(rèn)了Rb3InCl6: Yb3+/Er3+獨特的零維結(jié)構(gòu)與較大的離子間距導(dǎo)致的Yb3+/Er3+限域能量傳遞過程。

圖2 Rb3InCl6: Yb3+/Er3+中Yb3+/Er3+限域能量傳遞：（a）Rb3InCl6和NaYF4的晶體結(jié)構(gòu)；（b）限域能量傳遞與長程能量遷移示意圖；（c）受限能量遷移模型擬合熒光衰減曲線；（d）Rb3InCl6: x%Yb3+與（e）NaYF4: x%Yb3+中Yb3+的熒光衰減曲線及（f）能量遷移速率。

　　進(jìn)一步地，團隊利用Rb3InCl6: Yb3+/Er3+納米晶的強紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光，將其應(yīng)用于近紅外光控CsPbX3（X = Cl,Br,I）鈣鈦礦納米晶的離子交換。在980 nm激發(fā)下，Rb3InCl6: Yb3+/Er3+的強紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光可被CsPbX3吸收，從而促進(jìn)鈣鈦礦納米晶到二溴甲烷和碘代丙烷等鹵代烷烴的電子轉(zhuǎn)移，使得鹵代烷烴的碳-鹵鍵斷裂釋放鹵素離子，并與CsPbX3納米晶發(fā)生離子交換反應(yīng)。利用980 nm近紅外激光的遠(yuǎn)程操控，不僅可以避免長時間紫外光照對鈣鈦礦納米晶造成光損傷，還可以通過調(diào)節(jié)激光的開啟/關(guān)閉、輻照時間和激光功率實現(xiàn)對交換過程的遠(yuǎn)程控制，獲得在不同波段（408?696 nm）高效發(fā)光（PLQY：52.3?98.1%）的混合鹵素CsPbX3納米晶（圖3）。

圖3 Rb3InCl6: Yb3+/Er3+用于CsPbX3鈣鈦礦納米晶的近紅外光控離子交換：（a）離子交換示意圖；（b）離子交換后CsPbX3納米晶的發(fā)射光譜、發(fā)光照片及（c）熒光衰減曲線；（d,e）離子交換混合溶液在980 nm激光輻照不同時間后對應(yīng)的發(fā)射峰位置；（f,g）離子交換混合溶液在980 nm激光和365 nm紫外燈輻照后的發(fā)光量子產(chǎn)率對比。

　　該工作提供了一種通過限域能量傳遞和晶格調(diào)制實現(xiàn)Er3+反常強紫外上轉(zhuǎn)換發(fā)光的新策略，也為稀土上轉(zhuǎn)換新材料的設(shè)計合成及其在近紅外光控化學(xué)反應(yīng)等領(lǐng)域的應(yīng)用開發(fā)提供了新途徑。相關(guān)結(jié)果于2025年7月22日在線發(fā)表于《自然·通訊》雜志（Nat. Commun.2025,16,6762. DOI:10.1038/s41467-025-58901-4）。論文的第一作者是中國科學(xué)院福建物構(gòu)所博士生張文，通訊作者為中國科學(xué)院福建物構(gòu)所鄭偉、黃萍和陳學(xué)元研究員。該工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金和福建省杰出青年基金等項目支持。