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    近日，上海科技大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院楊帆課題組在氧化物表界面催化研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，通過結(jié)合模型與實(shí)際催化體系研究，系統(tǒng)闡明氧化鈰催化CO加氫反應(yīng)中原子尺度構(gòu)-效關(guān)系，優(yōu)化了用于合成氣轉(zhuǎn)化的鈰催化劑，并推進(jìn)了模型指導(dǎo)的催化劑設(shè)計(jì)。相關(guān)研究成果已在國際期刊《自然·通訊》（Nature Communications）上發(fā)表。 

　　氧化鈰(CeO2)是一種廣泛使用的氧化物催化劑，但其活性位點(diǎn)的本質(zhì)特征目前仍不清晰。本研究通過在CeO2(111)上合成具有特定鈰配位數(shù)(CNCe)的結(jié)構(gòu)明確的氧化鈰團(tuán)簇（圖 1），并結(jié)合STM、SRPES、AP-XPS、DFT計(jì)算和模型催化反應(yīng)測量等方法，在原子層面研究了它們的結(jié)構(gòu)、吸附和催化性質(zhì)。與平整氧化鈰表面相比，負(fù)載氧化鈰團(tuán)簇表現(xiàn)出動態(tài)可調(diào)的鈰配位數(shù)范圍，這與它們在CO活化和加氫方面大幅提升的活性相關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)還原態(tài)氧化鈰團(tuán)簇(如Ce3O3)能夠強(qiáng)烈結(jié)合CO并促進(jìn)CO解離成原子態(tài)碳并隨后加氫，而接近化學(xué)計(jì)量比的氧化鈰團(tuán)簇(如Ce3O7)則弱結(jié)合CO并優(yōu)先通過碳酸鹽的形成促進(jìn)CO氧化（圖 2）。

　　在CO加氫過程中，接近化學(xué)計(jì)量比的氧化鈰團(tuán)簇向還原態(tài)氧化鈰團(tuán)簇的動態(tài)轉(zhuǎn)變展示了負(fù)載氧化鈰團(tuán)簇與粉末氧化鈰催化劑表面相似的靈活性（圖3）。模型研究獲得的原子層面認(rèn)識可以有效理解實(shí)際氧化鈰催化劑。研究表明，實(shí)際氧化鈰催化劑表面的活性位點(diǎn)可以通過模型研究建議的碳酸鹽形成來滴定，并通過紅外光譜來測量；通過調(diào)節(jié)預(yù)處理和活化程序以最大化活性位點(diǎn)密度（圖4），改善了粉末氧化鈰催化劑在CO加氫方面的性能。本研究對氧化鈰活性位點(diǎn)的認(rèn)識和開發(fā)的方法可能對研究復(fù)雜的氧化物催化劑具有普遍意義。

　　本項(xiàng)工作得到了包信和院士團(tuán)隊(duì)和劉志課題組的大力支持。上科大物質(zhì)學(xué)院博士研究生邵偉鵬、中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所張毅和周質(zhì)文博士為該論文共同第一作者，上?？萍即髮W(xué)楊帆副教授為該論文的唯一通訊作者。

圖1. 平整的CeO2(111)和良好定義CeOx團(tuán)簇的原子結(jié)構(gòu)。

圖2. CO與平整的CeO2(111)及負(fù)載型CeOx團(tuán)簇的相互作用與反應(yīng)。

圖3. 模型和粉末二氧化鈰催化劑的反應(yīng)動力學(xué)、表面價(jià)態(tài)和化學(xué)性質(zhì)的比較。

圖4. (a) CeO2-T和(b) CeO2-T/SAPO-34 （T = 573、673、1073、1473 K）的表面活性位點(diǎn)密度與合成氣轉(zhuǎn)化性能的關(guān)系。