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　　超熒光屬于量子光學(xué)范疇，它是多粒子體系的集體自發(fā)輻射行為。在光激發(fā)下，自發(fā)輻射場(chǎng)與周圍偶極子相互作用發(fā)生相位同步，形成宏觀巨偶極子，產(chǎn)生短而強(qiáng)的光脈沖（圖1a）。因此，超熒光比普通熒光更快、更強(qiáng)，在量子計(jì)算、量子通訊等前沿領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。傳統(tǒng)超熒光需要在低溫、低壓和強(qiáng)磁場(chǎng)等極端條件下實(shí)現(xiàn)。得益于稀土離子的窄線寬和退相干時(shí)間長(zhǎng)的優(yōu)點(diǎn)，近期，研究人員在室溫下觀測(cè)到了Nd3+的上轉(zhuǎn)換超熒光。然而，由于參與相干耦合的粒子數(shù)低（N= 11），超熒光發(fā)射強(qiáng)度和熒光壽命還無(wú)法滿足實(shí)際應(yīng)用要求。另外，稀土上轉(zhuǎn)換超熒光的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)等基礎(chǔ)發(fā)光物理還有待進(jìn)一步深入研究。

圖1、(a)光激發(fā)下非相干偶極子發(fā)生相干耦合建立超熒光過(guò)程示意圖，NaNdF4@NaYF4核殼結(jié)構(gòu)納米晶的(b)透射電鏡照片、(c)元素面掃圖、808 nm穩(wěn)態(tài)激光與800 nm飛秒脈沖激光激發(fā)下的(d)上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜和(e)熒光衰減曲線，(f) Nd3+的能級(jí)結(jié)構(gòu)與上轉(zhuǎn)換電子躍遷過(guò)程。

　　近日，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所/閩都創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)基于自行研制的納米光子學(xué)測(cè)試系統(tǒng)，采用800 nm飛秒脈沖激光激發(fā)，首次觀測(cè)到Nd3+納秒級(jí)的室溫上轉(zhuǎn)換超熒光。團(tuán)隊(duì)首先對(duì)比測(cè)試了NaNdF4@NaYF4核殼結(jié)構(gòu)納米晶在穩(wěn)態(tài)和飛秒脈沖激光激發(fā)下的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜和熒光壽命（圖1b-e）。與Nd3+的常規(guī)上轉(zhuǎn)換發(fā)光相比，飛秒激光激發(fā)下Nd3+的上轉(zhuǎn)換發(fā)射強(qiáng)度和輻射躍遷速率提升了三個(gè)數(shù)量級(jí)，其中588 nm（4G7/2 → 4I11/2）的熒光壽命從2.28 μs縮短到2.5 ns，且來(lái)自同一上能級(jí)躍遷（4G7/2）的588 nm和656 nm處熒光壽命明顯不同（圖1f），表現(xiàn)出超熒光的特征。

　　基于超熒光小樣本體系的Dicke模型，團(tuán)隊(duì)揭示了Nd3+超熒光初始量子階段激發(fā)態(tài)粒子相干耦合與超熒光延遲特征的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。隨著激發(fā)光功率密度增大，參與相干耦合的粒子數(shù)增多，Nd3+的上轉(zhuǎn)換發(fā)射逐漸增強(qiáng)，輻射衰減和延遲時(shí)間顯著縮短（圖2a,b）。其中，參與相干耦合的粒子數(shù)（N）高達(dá)912，是目前文獻(xiàn)報(bào)道的超熒光材料最高值。功率依賴關(guān)系測(cè)試表明，Nd3+的雙光子上轉(zhuǎn)換超熒光與激發(fā)光功率存在4次方關(guān)系（圖2c），符合超熒光的理論預(yù)期。另外，依據(jù)Arecchi-Courtens限制條件，通過(guò)調(diào)節(jié)輻射體的有效輻射長(zhǎng)度，還觀測(cè)到Nd3+上轉(zhuǎn)換超熒光的激發(fā)態(tài)弛豫振蕩現(xiàn)象（Burnham-Chiao ringing），并實(shí)現(xiàn)對(duì)它的調(diào)控（圖2d-f）。這些結(jié)果為稀土上轉(zhuǎn)換超熒光及應(yīng)用奠定了理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

圖2、不同功率密度800 nm飛秒脈沖激光激發(fā)下，NaYF4:Nd3+@NaYF4核殼結(jié)構(gòu)納米晶的(a)熒光衰減和(b)上升沿曲線，(c)超熒光激發(fā)-發(fā)射功率依賴關(guān)系，(d-f)超熒光強(qiáng)度振蕩現(xiàn)象：通過(guò)改變輻射體有效長(zhǎng)度調(diào)控超熒光強(qiáng)度振蕩。

　　該工作突破了稀土離子因f → f禁戒躍遷存在發(fā)光效率低、熒光壽命長(zhǎng)的局限性，為新型超快、高亮稀土上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料的設(shè)計(jì)合成及其在量子光學(xué)、快速超分辨成像等前沿領(lǐng)域的應(yīng)用開發(fā)提供了新途徑。相關(guān)結(jié)果于2024年11月15日在線發(fā)表在《自然·通訊》雜志。論文的第一作者是是中國(guó)科學(xué)院福建物構(gòu)所碩士生周夢(mèng)薇，通訊作者為中國(guó)科學(xué)院福建物構(gòu)所黃萍、鄭偉、陳學(xué)元研究員和商曉穎助理研究員。該工作得到科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金和福建省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目支持。

　　此前，陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)在稀土納米發(fā)光材料的設(shè)計(jì)合成和激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)研究方面取得了系列重要進(jìn)展。例如，提出稀土硫氧化物/氟化物的“三明治”夾心結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)稀土硫氧化物納米晶的高效上轉(zhuǎn)換/下轉(zhuǎn)移發(fā)光（Aggregate?2023,?4,?e387）；通過(guò)消除納米晶內(nèi)部OH?缺陷并利用Tm3+的異價(jià)摻雜加速交叉弛豫，實(shí)現(xiàn)KMgF3: Tm3+納米晶在802 nm的27階光子雪崩上轉(zhuǎn)換發(fā)光（Nano Lett. 2023,23,8576-8584）。