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近日，江西理工大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院(功能晶態(tài)材料化學(xué)江西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室)彭燕副教授、劉遂軍教授和溫和瑞教授課題組的研究論文“Effect of Substituents in Equatorial Hexaazamacrocyclic Schiff Base Ligands on the Construction and Magnetism of PseudoD6hSingle-Ion Magnets”在無機(jī)化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊《Inorganic Chemistry》(SCI二區(qū)Top期刊，影響因子4.3)公開發(fā)表，論文第一作者為2021級(jí)博士研究生鐘祥，通訊作者為江西理工大學(xué)彭燕副教授、劉遂軍教授以及西安交通大學(xué)鄭彥臻教授。

單分子磁體(Single-Molecule Magnets, SMMs)是一種特殊的納米級(jí)磁性材料，由單個(gè)分子或原子構(gòu)成，能夠保持自旋力矩和磁化方向。憑借其獨(dú)特的物理和化學(xué)性質(zhì)，單分子磁體在高密度信息存儲(chǔ)、量子計(jì)算、自旋電子學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。它們可用于開發(fā)新型超高密度存儲(chǔ)材料，且每個(gè)分子具有確定的組成和大小，便于深入研究和實(shí)際應(yīng)用。此外，通過化學(xué)方法調(diào)控單分子磁體的組成和性質(zhì)，有望實(shí)現(xiàn)更高的存儲(chǔ)密度和更快的計(jì)算速度。然而，盡管單分子磁體在理論上潛力巨大，其實(shí)際應(yīng)用仍面臨一些挑戰(zhàn)，如低溫操作條件限制了其在常溫環(huán)境下的廣泛應(yīng)用。因此，如何通過設(shè)計(jì)配體類型來調(diào)控分子的定向合成，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)配合物磁學(xué)性能的調(diào)控，并深入探究配體基團(tuán)和晶體場(chǎng)效應(yīng)，對(duì)于單分子磁體的設(shè)計(jì)和合成具有重要的理論指導(dǎo)意義。

江西理工大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院彭燕副教授、劉遂軍教授和溫和瑞教授課題組聯(lián)合西安交通大學(xué)鄭彥臻教授課題組設(shè)計(jì)合成了三種含有六氮雜席夫堿大環(huán)配體的鏑基配合物(1-3)，通過在六氮雜席夫堿大環(huán)配體中引入四個(gè)吸電子基(F原子)或給電子基(甲基)，深入研究了取代基對(duì)配合物結(jié)構(gòu)和單分子磁性的影響。研究結(jié)果顯示，大環(huán)配體中引入吸電子基(F原子)后，得到與配合物1具有相似結(jié)構(gòu)的配合物2;而引入給電子基(甲基)后，則得到了軸向單取代的配合物3，如圖1所示。

圖1. (a)配合物1的結(jié)構(gòu)，(b)大環(huán)配體中引入吸電子基(F原子)后配合物2的結(jié)構(gòu)，(c)大環(huán)配體中引入給電子基(甲基)后配合物3的結(jié)構(gòu);

(DyIII，淡紫色; Si，黃綠色; N，藍(lán)色; O，紅色; F，亮綠色; C，灰色) 為清楚起見，省略了氫原子和陰離子。

隨后，通過對(duì)三種配合物的磁學(xué)性能進(jìn)行了測(cè)定。如圖2所示，在零直流場(chǎng)下，三種配合物均表現(xiàn)出單分子磁體所特有的磁化慢弛豫行為，這表明三種配合物均為零場(chǎng)單分子磁體。

圖2. (上圖) 配合物1(左，5~80 K)、配合物2(中，2~78 K)和配合物3(右，2~32 K)在零施加直流電場(chǎng)下的χM″(ν)圖;

(下圖) 零直流場(chǎng)下，配合物1(左，5~76 K)、配合物2(中，2~74 K)和配合物3(右，2~29 K)的Cole-Cole圖。

對(duì)三種配合物的磁性數(shù)據(jù)進(jìn)行了阿倫尼烏斯擬合分析。在零直流場(chǎng)條件下，配合物1和2的各向異性能壘分別高達(dá)1092(6) K和946.1(7) K。進(jìn)一步地，在施加1 kOe直流場(chǎng)后對(duì)樣品進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果顯示直流場(chǎng)的引入確實(shí)抑制了部分L量子隧穿效應(yīng)，但遺憾的是，配合物1和2的各向異性能壘并未因此得到顯著提升，這表明在這兩種配合物中，量子隧穿并非影響能壘的主導(dǎo)因素。此外，通過測(cè)定三種配合物的磁滯回線，發(fā)現(xiàn)它們的阻塞溫度分別可以達(dá)到20 K、10 K和6 K(如圖4所示，下圖)。

                                       圖3. (上圖) 磁弛豫時(shí)間對(duì)溫度對(duì)的依賴性，繪制為配合物1(左，5~76 K)、配合物2(中，2~74 K)和配合物3(右，2~29 K)的lnτvsT-1，線條表示擬合;                                                           

(下圖) 在0.03 T/s的掃描速率下，配合物1(左，1.8~20 K)、配合物2(中，1.8~10 K)和配合物3(1.8~6 K)的M(H)磁滯回線。

從頭計(jì)算的結(jié)果揭示，配合物1和2的磁軸方向幾乎與O1-Dy-O2鍵軸重合，并且它們的基態(tài)以及第二、第三激發(fā)態(tài)均展現(xiàn)出純的高度各向異性，這合理地解釋了配合物1和2擁有高各向異性能壘的原因。相比之下，配合物3僅基態(tài)表現(xiàn)出純的各向異性，而激發(fā)態(tài)則高度混合，這導(dǎo)致了其存在顯著的QTM效應(yīng)。進(jìn)一步探究配合物1和2的結(jié)構(gòu)與磁性之間的關(guān)系，表明配合物的磁學(xué)性質(zhì)不僅取決于其結(jié)構(gòu)特征，還可能受到分子聚集方式的影響，且赤道大環(huán)配體中少量吸電子的引入，無法有效提高具有D6h對(duì)稱構(gòu)型稀土配合物的單分子磁體性能。

圖4. 從頭計(jì)算得到配合物1(左)、配合物2(中)和配合物3(右)中DyIII的6H項(xiàng)的多重電子態(tài)。

據(jù)悉，本工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、江西省自然科學(xué)基金、功能晶態(tài)材料化學(xué)江西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等資助。