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    按照發(fā)光機(jī)理，稀土配合物主要分為f-f躍遷發(fā)光和d-f躍遷發(fā)光兩大類，分別對(duì)應(yīng)稀土離子的電子從4f激發(fā)態(tài)能級(jí)躍遷至4f基態(tài)能級(jí)和5d激發(fā)態(tài)能級(jí)躍遷至4f基態(tài)能級(jí)。近年來(lái)，d-f躍遷發(fā)光的稀土Ce(III)、Eu(II)配合物因其激子利用率高達(dá)100%、發(fā)光顏色可調(diào)、激發(fā)態(tài)壽命較短等特點(diǎn)，在照明、顯示、成像等領(lǐng)域顯示出廣闊的應(yīng)用前景。盡管d-f躍遷發(fā)光稀土配合物中電子從5d激發(fā)態(tài)能級(jí)到4f基態(tài)能級(jí)躍遷這一基本發(fā)光機(jī)制已為人熟知，但其中的具體過(guò)程仍有待深入研究。此外，為了充分挖掘稀土配合物的潛力，拓展其在更多新領(lǐng)域的應(yīng)用也顯得至關(guān)重要。近日，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院劉志偉/卞祖強(qiáng)課題組在稀土配合物發(fā)光研究領(lǐng)域取得了兩項(xiàng)階段性進(jìn)展，分別揭示了稀土配合物發(fā)光新機(jī)制和新應(yīng)用。

　　新機(jī)制：Ce(III)配合物的雙延遲二重態(tài)發(fā)射

　　該團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種新型的Ce(III)配合物（Ce(PhCOPhTp)3），展示了雙延遲二重態(tài)發(fā)射（Double Delayed Doublet Emission，DDDE）的發(fā)光新機(jī)制。通過(guò)巧妙地設(shè)計(jì)具有兩個(gè)三重激發(fā)態(tài)發(fā)射的配體，成功構(gòu)建了二重激發(fā)態(tài)（D1）和兩個(gè)三重激發(fā)態(tài)（T1, T2）能量相近的Ce(III)配合物Ce(PhCOPhTp)3。研究發(fā)現(xiàn)，Ce(PhCOPhTp)3在室溫下表現(xiàn)出三指數(shù)衰減壽命（9 ns、216 ns和580 ns），表明存在多個(gè)能量轉(zhuǎn)移通道。通過(guò)溫度依賴的光物理性質(zhì)測(cè)試以及對(duì)照配合物L(fēng)a(PhCOPhTp)3的光物理性質(zhì)的測(cè)試，進(jìn)一步證實(shí)了二重激發(fā)態(tài)和兩個(gè)三重激發(fā)態(tài)之間的能量轉(zhuǎn)移過(guò)程，從而激活了兩個(gè)延遲二重態(tài)發(fā)射。新機(jī)制的發(fā)現(xiàn)為提升Ce(III)配合物的發(fā)光性能和發(fā)展基于Ce(III)配合物的新型功能材料奠定基礎(chǔ)。

　　圖1 能級(jí)和分子結(jié)構(gòu)圖。（a）La(PhCOPhTp)3的雙磷光發(fā)射能級(jí)圖；（b）Ce(PhCOPhTp)3的雙延遲二重態(tài)發(fā)射能級(jí)圖；（c）La(PhCOPhTp)3和Ce(PhCOPhTp)3的分子結(jié)構(gòu)示意圖。

　　新應(yīng)用：Eu(II)配合物在發(fā)光電化學(xué)池中的開創(chuàng)性應(yīng)用

　　另一項(xiàng)研究則首次探索了d-f躍遷稀土配合物在發(fā)光電化學(xué)池（Light-emitting Electrochemical Cells，LECs）中的應(yīng)用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，基于Eu(II)配合物（Eu-tBu）的LEC展現(xiàn)出明亮的藍(lán)光發(fā)射，最大外量子效率高達(dá)19.8%。在不考慮光提取技術(shù)時(shí)，該LEC是迄今為止報(bào)道的最高效的藍(lán)光LEC。研究團(tuán)隊(duì)還深入探究了該LEC的電子-空穴復(fù)合機(jī)制，發(fā)現(xiàn)存在兩種產(chǎn)生激子的機(jī)制：一種是激子在主體材料上形成，隨后通過(guò)F?ster能量傳遞至客體Eu-tBu；另一種是激子直接在客體Eu-tBu上形成。該研究證明了Eu(II)配合物作為發(fā)光材料在LECs中的可行性和巨大潛力，為高效LECs的制備提供了新的方向。

　　圖2 （a）Eu-tBu配合物的分子結(jié)構(gòu)和發(fā)光機(jī)制；（b）文獻(xiàn)和本研究中報(bào)道的藍(lán)光LECs的最大外量子效率（EQE）與CIEy坐標(biāo)的相關(guān)圖（不考慮光提取）；（c）基于Eu-tBu的LEC中的兩種激子形成機(jī)制：激子在主體材料SiCzCz上形成，然后能量轉(zhuǎn)移到客體Eu-tBu（左），和客體Eu-tBu直接捕獲空穴形成激子（右）。

　　綜上，稀土Ce(III)配合物發(fā)光新機(jī)制為理解多個(gè)激發(fā)態(tài)能量轉(zhuǎn)移提供了重要的實(shí)驗(yàn)和理論依據(jù)，還為發(fā)展基于Ce(III)配合物的新型功能材料奠定基礎(chǔ)；稀土Eu(II)配合物新應(yīng)用則展示了d-f躍遷發(fā)光稀土配合物在LECs領(lǐng)域的巨大潛力，為高性能LECs的制備提供了新型發(fā)光材料。這些研究不僅豐富了稀土配位化學(xué)的理論體系，也為推動(dòng)稀土配合物在更多領(lǐng)域中的應(yīng)用奠定重要基礎(chǔ)。

　　上述兩項(xiàng)研究成果分別以“Double Delayed Doublet Emission in a Lanthanide Cerium(III) Complex”和“Europium(II) Complex with d-f Transition: New Emitter for Blue Light-Emitting Electrochemical Cells with an External Quantum Efficiency of 19.8%”為題，發(fā)表在CCS Chemistry和Advanced Materials期刊上。兩篇文章的第一作者分別為北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院博士研究生李羽佳和白如冰，通訊作者為劉志偉研究員和卞祖強(qiáng)教授。上述研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部、北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心的資助與支持。