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近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院陳冠英教授團(tuán)隊(duì)在稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光領(lǐng)域研究取得突破性進(jìn)展，研究成果以《尺寸依賴的鑭系離子能量傳遞增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換發(fā)光量子產(chǎn)率》(Size-dependent lanthanide energy transfer amplifies upconversion luminescence quantum yields)為題，發(fā)表在《自然·光子學(xué)》上，改變了科學(xué)界對稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光尺寸效應(yīng)的傳統(tǒng)認(rèn)知，為稀土摻雜發(fā)光材料設(shè)計(jì)提供全新思路。

稀土上轉(zhuǎn)換納米晶是一類新興的反斯托克斯發(fā)光材料，在信息安全、生物醫(yī)學(xué)、微納激光器、超分辨光學(xué)顯微成像、三維立體顯示和能源等領(lǐng)域中具有重要應(yīng)用。然而，由于納米結(jié)構(gòu)存在嚴(yán)重的發(fā)光猝滅效應(yīng)(包括體缺陷猝滅、尺寸誘導(dǎo)的表面猝滅等)，激發(fā)態(tài)能量遷移過程存在嚴(yán)重的能量耗散。因此，納米尺寸上轉(zhuǎn)換材料的量子產(chǎn)率通常比塊體對應(yīng)物材料低幾個(gè)數(shù)量級(約10-1000倍)，極大制約其相關(guān)應(yīng)用研究。實(shí)現(xiàn)高量子產(chǎn)率的上轉(zhuǎn)換發(fā)光對稀土發(fā)光研究具有重要意義。

基于此，陳冠英教授團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了六方相鐿銩摻雜、三明治夾心結(jié)構(gòu)(核-殼-殼結(jié)構(gòu))的氟化物上轉(zhuǎn)換納米晶，運(yùn)用內(nèi)核和外殼層惰性材料的有效限域隔離保護(hù)，通過精準(zhǔn)調(diào)控中間層厚度(1.2-13納米)，展示了該材料上轉(zhuǎn)換量子效率的尺寸依賴效應(yīng)。光譜研究和理論微觀模型證實(shí)該效應(yīng)與傳統(tǒng)認(rèn)知的表面猝滅效應(yīng)無關(guān)，主要由鑭系元素間的長程(10 納米量級)能量傳遞過程誘發(fā)。最終，團(tuán)隊(duì)在亞50納米尺寸的氟化物納米晶中獲得上轉(zhuǎn)換量子產(chǎn)率高達(dá)13%(激光波長：980納米，功率密度：100瓦/平方厘米)，比相同激發(fā)條件下微米級的六方相鐿銩摻雜塊體對應(yīng)材料高約4倍。該上轉(zhuǎn)換量子產(chǎn)率為納米結(jié)構(gòu)上轉(zhuǎn)換材料迄今為止歷史最高紀(jì)錄。

該研究首次揭示了稀土離子在納米晶中存在尺寸依賴的離子間長程能量傳遞的物理機(jī)制，不僅改變了人們長期以來對稀土離子間能量轉(zhuǎn)移物理圖像(不應(yīng)具有尺寸依賴性)的概念理解，相關(guān)材料還將在相關(guān)納米光子學(xué)和生物光子學(xué)應(yīng)用中發(fā)揮重要價(jià)值。與此同時(shí)，研究成果通過調(diào)控實(shí)現(xiàn)了高達(dá)13%的上轉(zhuǎn)換量子產(chǎn)率，超越了體相材料的上轉(zhuǎn)換量子產(chǎn)率，這一突破打破了自19世紀(jì)60年代發(fā)現(xiàn)上轉(zhuǎn)換現(xiàn)象以來人們普遍認(rèn)為的納米材料上轉(zhuǎn)換發(fā)光效率低于體相材料的觀念。

該研究獲國家自然科學(xué)基金、哈工大青年科學(xué)家工作室等項(xiàng)目支持。

圖a 簡化的鑭系元素能級示意圖；圖b 不同鐿濃度摻雜氟化物納米晶的上轉(zhuǎn)換量子產(chǎn)率；圖c 鐿銩摻雜塊體材料與鐿銩摻雜納米晶的量子產(chǎn)率值在不同功率密度激發(fā)下的比較；圖d 在功率密度范圍為0.3至10000?瓦/平方厘米獲得的最高上轉(zhuǎn)換量子產(chǎn)率與文獻(xiàn)值的比較