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    人工微結構和介觀物理國家重點實驗室“極端光學創(chuàng)新研究團隊”朱瑞研究員和龔旗煌院士團隊與合作者展開研究，針對由界面物質擴散和離子遷移誘發(fā)鈣鈦礦太陽能電池性能衰退的難題，通過采用“物理氣相沉積+高真空原位快速氧化”方法創(chuàng)新構筑非晶態(tài)稀土金屬氧化物氧化鐿（α-YbOx）多功能緩沖層，突破了基于金屬氧化物緩沖層反式結構鈣鈦礦太陽能電池25%的光電轉換效率瓶頸，并且顯著提升了電池的穩(wěn)定性。2024年1月18日，相關研究成果以“多功能氧化鐿緩沖層用于鈣鈦礦太陽能電池”（Multifunctional ytterbium oxide buffer for perovskite solar cells）為題，發(fā)表于《自然》（Nature）雜志。

　　在“雙碳”戰(zhàn)略目標背景下，新型鈣鈦礦太陽能電池是清潔能源研究的重要方向。然而，鈣鈦礦太陽能電池界面存在嚴重的物質擴散與離子遷移，這使得電池光電轉換效率和工作穩(wěn)定性受限。通常，可以通過在電荷傳輸層與金屬頂電極之間的界面引入多功能緩沖層來緩解上述難題。目前，這類多功能緩沖層主要為有機半導體浴銅靈（BCP）或金屬氧化物氧化錫（SnOx）。然而，BCP存在熱穩(wěn)定性不佳的問題；SnOx則需要采用原子層沉積（ALD）技術，制備耗時長且前驅體價格昂貴。因此，亟需開發(fā)穩(wěn)定性突出、工藝簡單且電荷輸運特性良好的新型界面緩沖層材料。鑒于此，研究團隊基于對非晶態(tài)金屬氧化物半導體材料的特性認知，結合材料氧化動力學和物化性質（電子結構、吉布斯自由能等）的綜合分析，最終選定了可用物理氣相沉積制備的α-YbOx來構建反式結構鈣鈦礦太陽能電池電子傳輸層/金屬電極間的界面緩沖層（圖1）。

圖1：緩沖層概述。（a）緩沖層在阻擋界面物質擴散與離子遷移方面作用的圖示；（b）典型金屬氧化物的標準摩爾吉布斯自由能；（c）金屬鐿的物理氣相沉積工藝示意圖。

　　基于α-YbOx界面緩沖層，研究團隊進一步開展了深入研究和系統(tǒng)優(yōu)化，實現(xiàn)了超過25%的電池光電轉換效率，該數(shù)值突破了基于金屬氧化物緩沖層電池25%的光電轉換效率瓶頸。更進一步，研究團隊將該緩沖層材料應用于基于不同帶隙鈣鈦礦光吸收層的太陽能電池，發(fā)現(xiàn)該材料具有優(yōu)異的普適性。具體來說，基于窄帶隙（1.54 eV）鈣鈦礦的太陽能電池獲得了25.2%的最高光電轉換效率（第三方認證值為25.09%）；基于中等帶隙（1.61 eV）和寬帶隙（1.77 eV）鈣鈦礦的太陽能電池分別獲得了22.1%和20.1%的最高光電轉換效率。為了揭示α-YbOx界面緩沖層的電荷輸運特性，研究團隊聯(lián)合開展深入研究，發(fā)現(xiàn)α-YbOx在費米能級附近存在高濃度的Anderson-Mott局域態(tài)，電荷輸運遵從聲子輔助的局域躍遷量子輸運模式，在兼顧電池穩(wěn)定性的同時，保證了更好的界面處載流子輸運（圖2）。

圖2：載流子輸運機理和太陽能電池性能。（a）載流子在電子傳輸層/α-YbOx/Cu界面的輸運示意圖；（b）鈣鈦礦太陽能電池結構示意圖；（c-e）基于不同帶隙鈣鈦礦的太陽能電池性能。

　　在可靠性和工藝成本方面，研究團隊對比了α-YbOx界面緩沖層和常規(guī)界面緩沖層。在可靠性方面，相較于常規(guī)基于BCP界面緩沖層的電池，基于α-YbOx界面緩沖層的電池表現(xiàn)出了更優(yōu)異的穩(wěn)定性，達到了基于ALD-SnOx界面緩沖層電池的同等水平（圖3）。研究團隊進一步通過飛行時間二次離子質譜和光電子能譜等表征技術來探究電池穩(wěn)定性提升的原因，發(fā)現(xiàn)α-YbOx界面緩沖層可以顯著抑制物質擴散與離子遷移；同時，即便α-YbOx與鈣鈦礦直接接觸也不會發(fā)生化學反應，這些結果揭示了電池穩(wěn)定性提升的機理。在工藝成本方面，α-YbOx界面緩沖層從物理氣相沉積到高真空原位氧化時間尺度僅為分鐘級，成功避免了使用ALD技術制備SnOx耗時的問題，可極大地提升大規(guī)模鈣鈦礦太陽能電池生產(chǎn)的效率。此外，盡管α-YbOx是一種稀土金屬氧化物，但其價格顯著低于BCP和制備ALD-SnOx的四(二甲氨基)錫前驅體，這更有利于降低鈣鈦礦太陽能電池的制備成本。以上結果均表明，α-YbOx界面緩沖層在反式結構鈣鈦礦太陽能電池中具有更為顯著的優(yōu)勢，將會更好地推動該領域向實用化方向的發(fā)展。

圖3：鈣鈦礦太陽能電池的穩(wěn)定性。（a-b）基于不同界面緩沖層的窄帶隙和寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的熱穩(wěn)定性對比（85°C）；（c）基于α-YbOx界面緩沖層的窄帶隙鈣鈦礦太陽能電池運行穩(wěn)定性；（d）在ISOS-L-3標準下,基于α-YbOx界面緩沖層的窄帶隙鈣鈦礦太陽能電池運行穩(wěn)定性；（e-f）純鈣鈦礦薄膜（Control）和鈣鈦礦/α-YbOx（Target）界面的X射線光電子能譜隨時間變化。

　　北京大學物理學院博雅博士后（北京大學物理學院2023屆博士畢業(yè)生）陳鵬、北京大學物理學院現(xiàn)代光學研究所2021級博士研究生黎順德、牛津大學肖云博士、云南大學畢業(yè)生胡俊濤博士（現(xiàn)為昆明醫(yī)科大學講師）為該論文的共同第一作者，本實驗室朱瑞研究員、龔旗煌院士、牛津大學Henry J. Snaith教授、多倫多大學羅德映博士和呂正紅院士為論文的共同通訊作者。主要合作者還包括中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術研究所唐鵬翼研究員、中國科學院化學研究所李驍駿研究員、臺灣中研院侯政宏博士、尤韻雯研究助理和薛景中教授等。該工作獲得了國家自然科學基金、北京市自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、中國博士后科學基金、北京市科技新星計劃、云南省西南聯(lián)合研究生院科技項目、松山湖材料實驗室開放課題、中科院“百人計劃”B類、北京大學人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學中心、北京大學長三角光電科學研究院、山西大學極端光學協(xié)同創(chuàng)新中心、“2011計劃”量子物質科學協(xié)同創(chuàng)新中心、上海同步輻射光源、英國工程和自然科學研究委員會（EPSRC）等的大力支持。